Im Dachgeschoss der Villa Oppenheim eröffnen das Archiv, die Bibliothek und die Sammlungen des Museums vielfältige Zugänge zur Stadtgeschichte. Im Archiv bildet neben bezirksgeschichtlichen Themen wie dem Wandel des Stadtbilds, aber auch einer von Initiativen getragenen Stadtpraxis „von unten“, die Alltagskultur einen weiteren Schwerpunkt. Gegenstände, Fotografien, Dokumente, Selbstzeugnisse oder auch ganze Nachlässe geben Aufschluss über die Lebenswelten und Handlungsspielräume von Menschen im Bezirk. Eine herausragende Stellung nimmt die historische Kunstsammlung der Stadt Charlottenburg ein.